第11卷第1期 2011年2月
过程工程学报
The Chinese Joumal of Process Engineering
低负载贵金属催化剂对二申醚催化燃烧的催化活性
王圃媛，徐航，冯冬梅，王金福(清华大学化工系反应工程实验室，北京100084)）
Vol.11 No.1 Feb.2011
摘要：采用没溃法以y-Al,O,为载体制备了多种低负载量的Pd和Pt催化剂，在微型周定床反应器装置.上进行了二甲醚(DME)催化燃烧实验.考察了不间贵金属负载量的Pd/y-Al,O,和P/y-Al,O，催化剂的活性，及漫溃顺序对 Pd-Pt/y-Al,O,双金属负载催化剂活性的影响，并测试了费金属负载摩尔比不同的双金属负载催化剂的活性.Pt负载量 0.025%(c)的催化剂在190°C将DME完全燃烧：Pd和Pt共同负载的催化剂[Pd:Pt=2:1(mol),Pt0.025%(c),Pd0.027%(a)，
Pt先负载)性能更好，在175C将DME完全燃烧：200h实验后2种催化剂活性降低均小于5% 关键词：二甲醛：催化燃烧：贵金属：负载型催化剂
中图分类号：TQ032.4 1前言
文献标识码：A
文章编号：1009-606X(2011)01-0148~05
多处理贫燃原料，多采用Pt催化剂及Cu，Cr，Mn等金
二甲醚(DimethylEther,DME)是一种物性与液化石油气相似的清洁能源，无毒、无腐蚀性、极易压缩成液体(5x10°Pa)等一系列优势使二甲醚水蒸气重整制氢反应成为向氢氧燃料电池供氢的优良途径，二甲醚水蒸气重整反应产物气经部分脱氢后的尾气仍含较多可燃成分，如二甲醚、甲醇、H,和CO等[2]，可考虑将尾气燃烧为重整反应供热，实现原料利用率的最大化，降低反应过程的能耗。脱氢后的尾气中，二甲醚为最难燃烧且含量较多的组分。早期研究3)指出，二甲醚在传统火焰燃烧过程中起燃温度高于400℃，燃烧温度在600℃ 以上，而二甲醚水蒸气重整反应的适宜温度在300℃以下，尾气起燃温度高则需温度更高的加热系统，且过高的燃烧温度易引起重整反应副产物增多和重整催化剂烧结，此外，二甲醚的常规燃烧产物除CO和CO外，还有NO,、甲醛、甲酸、甲酸甲酯等对环境有害的污架物。故导求高效的二甲醚燃烧催化剂，在较低温度下使二甲醚完全燃烧成为重整尾气燃烧研究的基础
催化燃烧的优势在于可在低于传统火焰燃烧的温
度下将燃料完全氧化为CO和HO，不生成污染环境的燃烧产物，对低浓度燃科燃烧效果良好，能耗低，对环境友好。目前催化燃烧的研究多集中在甲烷催化燃烧[4) 和挥发性有机化合物（VolatileOrganicCompounds, VOCs)[]处理方面.甲烷催化燃烧主要用途是取热和发电，其燃烧温度在600℃以上，贵金属催化剂、钙钛矿型化合物及六铝酸盐型化合物催化剂均有应用.VOCs 的催化燃烧主要应用在尾气净化处理方面，此类过程大
收精日期：2010-11-12，修固日期：2011-01-19
属氧化物催化剂，燃烧温度一般在400以下，避免了 NO,的生成.甲醇的催化燃烧也有少量研究[7]，主要应用于尾气处理及柴油机和甲醇汽车的催化起燃，自前关于二甲醚催化燃烧的研究很少.Ishikawa等9研究了Pt 原子簇上二甲醚催化燃烧的反应机理和动力学，认为反应起始于吸附在Pt原子上的二甲醚分子中碳氢键而不是碳氧键的断裂，并建立了反应的动力学模型，Y等[10,]研究了锰八面体分子筛和六铝酸盐催化二甲醚燃烧的性能，所制催化剂在200℃以下可将二甲醚完全转化
在催化燃烧研究中，贵金属负载型催化剂是高效、稳定的广谱燃烧催化剂，对重整尾气中除二甲醚之外的组分均有很高的催化燃烧活性.Yu等[10-12]和方奕文等[13] 基于二甲醚单组分的催化燃烧研究，使用Mg，Mn，Cu 为主的非贵金属催化剂.本工作的催化燃烧研究作为二甲醚水蒸气重整尾气催化燃烧的基础，考虑到重整尾气含有多种可燃组分，贵金属负载型催化剂以其广谱高效催化的特性成为首选.但贵金属价格高昂，所以本研究采用浸溃法制备各种低Pd，Pt负载的y-Al,O,催化剂并进行评价，目的是寻找负载量低、起燃温度低的高活性二甲醚燃烧催化剂，以期为二甲醚水蒸气重整尾气的催化燃烧提供基础，进而研究二甲醚水蒸气重整与重整尾气催化燃烧耦合的系统
2实验 2.1材料与试剂
本实验使用的催化剂载体为Y-Al,O(天津化工研究
基金项目：国家自热科学基金资助项目(编号：21006057)：中国博士后基金资助项目(编号：20100470182)
作者篇介：主因账(1986-)，女，青海省西宁市人，硕士研究生，化学工程与技术专业：王金福，通讯联系人，Tel:010-62772350,
E-mail: wangifu@tsinghua.edu.cn 万方数据