第32卷，第11期 2012年11月
光谱学与光谱分析 Spectroscopy and Spectral Analysis
Vol. 32, No. 11,pp3063-3067 November,2012
双光子激发SO，气体激光诱导色散荧光光谱研究
赵占龙，李明，张连水，，陈思远，赵魁芳
河北大学物理科学与技术学院，河北省光电信息材料重点实验室，河北保定071002
要以脉冲染料激光器579nm激光为激发源，采用双光子激光诱导色散荧光光谱方法，对SO；分子第摘
一激发带A对称电子态的激发及复杂退激发过程进行了实验研究。基态SO:分子吸收两个579nm光子被激发至A"A，态，通过能量内转换或碰撞弛豫实现在A'A，BB；与α"B:态多个振转能级的再布居。三个电子态基振动能级向基态XA；不同振动能级跃迁形成了305和425nm处荧光包络与以347nm为中心的规则序列。另外，还观测到了SO分子的三光子激发过程X"A;→+C'Bz，此激发产生了200～278nm处的荧光包络和425nm处的谱线叠加现象，由实验数据计算出了SO分子有关电子态的对称振动和弯曲振动模式的基振动角频率及非谱性常数。
关键调光谱学；激光诱导色散荧光光谱，；双光子激发；SO分子
中图分类号：0433.5 言
文献标识码：A
DOI: 10. 3964/j. issn. 1000-0593(2012)11-3063-05
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SO是一种主要的大气污染物，给工农业生产及人体健
康造成极大的危害。因此，SO在大气中的含量监测和限制排放，一直都是大气化学和环境化学的重要研究内容。光学的监测方法具有灵敏度高，操作简单，适用范围广及可以实现实时连续监测等优点，被广泛应用1.2。
。紫外荧光监测法
作为一种标准化监测方法，通常是以250
的单光子将分子激发到第
的荧光强度
确定S
激发带，
在空闻的含
迁必须满足对称性原理和选
激发，不能全
即研究S
320nm紫外波段通过测量跃迁辐射由于能级闻的联
鼓单
资发带各
电
依靠紫外单光子
为能级特性。
激光透导荧光光谱技术
双光
因所实现的数回器
发往往是单光子禁戒的，同时具有极高的探源
收度和信项
灵瑙
比，大大拓宽了激光光谱学的研究领域，
为探测单光子禁戒
的能级跃迁提供了非常有效的手段。为了研究SC
0分子第
激发带内更多电子态的跃迁规律，从面找到其最佳接收波长，采用染料激光器输出579nm激光作为激发源，获得了双光子激发SO：分子的激光诱导色散荧光谱（LIDF)。分析了双光子激发和复杂的退激发过程，并对双光子激发色散荧光光谱的规则序列进行了归属。
实验部分
实验装置如图1所示，染料激光器（德国Radiant公司，
NarrowScan型)工作物质为Rhodamine6G*溶液，输出光波长为571～585nm。泵消光为Nd：YAG脉冲激光器（立陶宛 EKSPLA公司，NL300型>的二倍频输出532nm激光，重复频率5Hz，脉宽6ns，最大能量输出60mJ。依据Frank Condon垂直联迁原理及SO，分子基电子态X"A和第一激发带中AA：激发电子态能级高度7)，确定双光子激发波长为579nm
染料激光器输出的579nm的激光经焦距150
mm的透镜聚焦于反应室内。反应室为圆柱型不锈钢腔体，其直径和高度均为10cm，设有四个成十字形分布的窗口，窗日装有熔石英片。SO所产生的荧光经焦距150mm的石
英透镜聚焦
光栅单色仪（美国ARC公司，型号AM-566)的
人射狭缝。
考患到SO双光子激发荧光效率较低，且辐射荧
光主要位子
小波段，故采用营外响应灵型光电倍增管将
所接收的荧光
转变为电信号，将输人由激光器Q开关输出控
制触发的BOXCAR平均器（StanfordResearch公司，型号 SRS280/255)进行门选通放大。计算机作信号采集和数据处理。反应室连接在高真空扩散泵上，真空度可达5×10-"Pa，用硅油U型管测量反应室内SO，样品气体的压强，
收稿日期：2011-10-24，修订日期：2011-12-30
基金项目：国家自然科学基金项日(10875036)和河北省自然科学基金项目（(A2010000177)资助
作者简介：赵占龙，1978年生，河北大学物理科学与技术学院博士研究生
e-mail: zhangls@hbu. edu. cn
*通讯联系人
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